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The dialectic of science progress lies in the fact that today's experiments may give way to tomorrow's theories, rendering such experiments obsolete, but such theories, in turn, may be challenged by newer experiments the following day, thus pushing the boundaries of knowledge. This Reprint offers an example of this principle in action with regard to structural and spectroscopic research; using examples of various chemical compounds and materials, it demonstrates the insights and pragmatism of studies that explore the interplay between experiment and theory.